Zatímco Nick Jonas i nadále budoval svou kariéru sólového zpěváka, zavítal do divadla Broadway i jeho starší bratr Joe Jonas, který zde účinkoval například ve hře La Bohéme. Sourozenci brzy začali společně skládat písně. V září 2004 Nick Jonas podepsal nahrávací smlouvu se společnostmi INO Records a Columbia Records a vydal singl s názvem Dear Good. V prosinci 2004 pak v omezeném nákladu vydal své debutové sólové album, které dostalo název Nicholas Jonas. V této době už Nick Jonas se svými dvěma staršími bratry Joem Jonasem a Kevinem Jonasem usilovně pracoval na vytvoření písní ke svému společnému albu nazvanému It’s About Time, jenž vydali v roce 2006 pod jménem Jonas Brothers. Úspěšný boyband, který celosvětově prodal asi 17 milionů alb, vydal ještě další tři desky, až se v říjnu 2013 rozpadl.